Первые упоминания об Армении встречаются в клинописях персидского царя Дария I, правившего в 522 — 486 гг. до н. э., также у Геродота (V в до н. э.) и у Ксенофонта (V в до н. э.), который в своем сочинении «Анабасис» описал отступление греков через Армению к Чёрному морю в 401 − 400 гг. до н. э.

В «Киропедии» Ксенофонт повествует об армянском царстве VI в. до н. э., подчиненном Мидии, но стремившемся к независимости. Царь Армении не назван по имени, но упомянуты его сыновья — Тигран (товарищ Кира) и Сабарис, военачальник Эмбас; отмечены немалые богатства и военные силы царства, приведены интересные подробности о быте древних армян. Кир, тогда ещё мидийский полководец, приводит Армению к повиновению мирным путём и даже регулирует её отношения с северо-западными её соседями — халдами (халибами). В дальнейшем Кир опирается при свержении Мидийского и основании собственного царства также на армянские войска во главе с Тиграном. СведенияКсенофонта в некоторой степени совпадают с сообщениями Мовсеса Хоренаци о союзе Кира с армянским царем Тиграном, сыном царя Ерванда, направленным против Мидии.

Во всяком случае, в 521 год до н. э. (год, событиям которого посвящена Бехистунская надпись Дария I) мы видим Армению уже сатрапией Ахеменидской державы, причём сатрапией, восставшей против персов в пользу самозванного мидийского царевича, из чего явствует, что армяне считали своими законными правителями мидийцев. Автор надписи,Дарий I, впервые упоминает здесь Армению под её нынешним именем Армина (    ) в вавилонском тексте все ещё фигурирует старое название «Урарту»). Восстание усмиряется в пяти сражениях двумя полководцами Дария (один из которых, Дадаршиш, был армянином). Согласно Геродоту, армянские земли были включены в две ахеменидскиесатрапии: 13-ю и 18-ю.

Ксенофонт, отступивший в 401 г. до н. э. через Армению вместе с 10 тыс. греков после битвы при Кунаксе, упоминает сатрапа Армении Ерванда (Оронта), женатого на дочери персидского царя, и Тирибаза, гиппарха Западной Армении. Персидское владычество в Армении длилось более двух столетий (550—330 гг. до н. э.). При последних персидских царях династии Ахеменидов Армения наслаждалась миром и благоденствием. Правители империи мало интересовались внутренними армянскими делами, торговля и сельское хозяйство процветали.